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锂金属电池，因其极高的理论能量密度和极低的电化学电位，被视为下一代高能电池的“理想之选”。然而，想让这位“高能选手”稳定地在高电压下工作，却并不容易。

特别是在充电截止电压达到4.7 V时，传统电解液往往力不从心：电解液分解、界面层（SEI/CEI）破裂、锂枝晶生成、容量迅速衰减……这些“老问题”严重阻碍了锂金属电池的实用化步伐。

近日，来自中山大学材料科学与工程学院的王成新/雷丹妮研究团队利用分子结构工程策略，构建了一种三元复合电解液添加剂体系PAFE：通过Al(EtO)3与氟代碳酸乙烯酯和乙氧基五氟环三磷腈分子的协同配位，在电极表面原位聚合形成均匀的固态电解质界面，同步缓解三元正极晶格应力并抑制负极枝晶，提升了锂金属电池在4.7 V电压下的循环稳定性和安全性。

三种添加剂，构筑一个“理想界面”

PAFE的核心在于一种精心设计的三元配方：乙醇铝（Al(EtO)3）、氟代碳酸乙烯酯（FEC）和乙氧基（五氟）环三磷腈（PFPN）。它们在传统碳酸酯基电解液中协同反应，形成了一个独特的三维交联聚合网络。

这个聚合网络具有多重功能：

均匀化锂离子流：使LiF、Li3N、Li3P、Al2O3等无机组分在SEI/CEI中均匀分布，从而实现更加均匀的锂离子传输；

降低锂离子迁移能垒：显著提升离子传导速率，改善电池的倍率性能；

提升机械强度与热稳定性：形成更致密、更坚固的界面层，有效抑制锂枝晶生长；

增强阻燃性：PFPN分解产物具有优异的阻燃作用，提升电池安全等级。

电解液设计策略。（a-c）不同电解液中锂离子在界面迁移的活化能。PFE（d）和PAFE（e）中形成的电极/电解质界面示意图。（f）BE和PAFE电解液的可燃性测试。BE（g）和PAFE（h）中形成的SEI和CEI的保护机制。

性能验证：高电压下的稳定长跑

研究团队在一系列实验中验证了PAFE电解液的实际效果：

在4.7 V高压下运行140个循环后，容量保持率依然高达80%，表现远优于使用传统电解液的对照组；

在商用NCM811正极和锂金属负极组合下，1 Ah软包电池实现了80次稳定循环，无明显鼓胀或容量衰减。

Li||NCM811 电池的电化学性能。（a-d）纽扣电池在不同电解液中的循环性能和充放电曲线。（e）1 Ah Li||NCM811软包电池在3.0-4.7 V电压范围内的循环性能。使用BE电解液的电池（f）在循环20次后出现明显膨胀，而使用PAFE电解液的电池（g）循环80次后没有出现明显膨胀，证明PAFE有效抑制了气体的产生。（h）PAFE优于最近最先进的电解液体系。

研究意义与应用前景

这项研究表明，通过精确调控电解液中的添加剂反应，可以在电池运行初期就“设计好”所需的界面结构。这不仅改善了锂金属电池在高电压下的性能，也为未来构建更高电压、更高能量密度的系统提供了可借鉴的界面策略。

在实际应用场景中，PAFE 体系的组成具有显著的工程化优势：除 Al(EtO)3添加剂外，其余组分均为商业电解液的常用成分，这一特性极大降低了体系的应用门槛与兼容性成本。尤为重要的是，Al(EtO)3的制备工艺简单高效，目前已在实验室实现批量低成本合成，为该体系从实验室研究向产业化转化奠定了坚实基础。这种兼具材料普适性与制备经济性的设计，使其在提升电池性能的同时，具备了规模化应用的可行性。

总结

将“添加剂”这颗小螺丝钉调得精准有力，便可撬动锂金属电池这个庞大系统的稳定性提升。这正是PAFE体系的亮点所在：以微观结构优化促进宏观性能跃升，为高能量密度储能器件的发展打下坚实基础。这项成果已发表于《国家科学评论》（National Science Review）。